Les ruines actuelles sont celles d’une ancienne léproserie devenue en 1129 le prieuré de l’abbaye de Marmoutier. La chapelle romane a été agrandie au sud au XVe siècle.
En 1343, la célèbre trêve de Malestroit a été signée, pendant la guerre de 100 ans, par les représentants de Philippe VI de Valois et d’Édouard III d’Angleterre.
La chapelle a commencé à se dégrader à partir de la fin du XVIIe siècle. Le 4 janvier 1795, un affrontement entre des soldats républicains et des Chouans a eu lieu à cet endroit.
La chapelle a été désaffectée en 1870 et détruite par un incendie en 1880. Ses vitraux datant du XVe et XVIe siècle relatant la légende de Sainte Marie Madeleine ont été achetés par Émile Zola puis plus tard vendus à un musée américain. Les ruines de la chapelle sont inscrites au titre des monuments historiques depuis le 20 décembre 1934.